Τοιχογραφίες Καθολικού
Κυρίως ναός
Ο κυρίως ναός τοιχογραφήθηκε το 1548. Δεν αναγράφεται το όνομα του ζωγράφου, όμως η τεχνική, το χρώμα, οι κινήσεις και η διάταξη των μορφών και των σκηνών, και γενικότερα τα τεχνοτροπικά χαρακτηριστικά των τοιχογραφιών αυτών, που είναι ίδια με εκείνα των τοιχογραφιών του παρεκκλησίου του Αγίου Νικολάου στη Μονή της Μεγίστης Λαύρας (στο Άγιον Όρος), το οποίο αγιογράφησε (σύμφωνα με την επιγραφή του) στα 1560 ο Θηβαίος ζωγράφος Φράγκος Κατελάνος, αποδίδουν με βεβαιότητα την αγιογράφηση του κυρίως ναού της Μονής Βαρλαάμ στον ίδιο διάσημο καλλιτέχνη.
Στον τρούλλο επάνω εικονογραφείται ο Παντοκράτορας ως Δίκαιος Κριτής, στο τύμπανο η τιμητική χορεία των προφητών και αγγέλων, στα σφαιρικά τρίγωνα οι τέσσερις ευαγγελιστές, από τους οποίους ο Λουκάς παριστάνεται να «ιστορεί» την εικόνα της Θεοτόκου. Στις δύο πλευρικές κόγχες, τους χορούς, του κυρίως ναού εικονίζονται ολόσωμοι στρατιωτικοί άγιοι, ενώ οι ψηλότερες επιφάνειες των τοίχων είναι κατάγραφες με πολυπρόσωπες συνθέσεις, παρμένες από τη ζωή και το πάθος του Κυρίου, καθώς και από το εορτολόγιο γενικότερα της Εκκλησίας. Στο δυτικό τοίχο, πάνω από την είσοδο, η καθιερωμένη παράσταση της Κοιμήσεως της Θεοτόκου.
Στους ανατολικούς πεσσούς, στα πλάγια του τέμπλου, εικονίζονται ολόσωμοι αριστερά η Παναγία και δεξιά ο Χριστός, που με τα χαρακτηριστικά και πλούσια διακοσμημένα φωτοστέφανά τους θυμίζουν έντονα φορητές εικόνες, όπως συμβαίνει και με άλλες μεμονωμένες μορφές αγίων και αρχαγγέλων. Στους δυτικούς πεσσούς ιστορούνται οι κτίτορες της μονής με τη μοναχική τους περιβολή, γεμάτοι ευλάβεια και ταπείνωση, αριστερά κάτω από την Παναγία ο Θεοφάνης, κρατώντας, όπως συνηθίζεται, και προσφέροντας περίτεχνο ομοίωμα του κτίσματός τους, και δεξιά κάτω από το Χριστό ο Νεκτάριος.
Ιερό
Στην κόγχη του ιερού εντυπωσιάζει η επιβλητική παράσταση της Πλατυτέρας των Ουρανών με τη λάμψη του χρυσού και των άλλων χρωμάτων της και τη γλυκύτητα στην έκφραση του προσώπου της. Πιο κάτω η γεμάτη ιεροπρέπεια και μυστική κατάνυξη παράσταση των αγγέλων ως λειτουργών του Υψίστου.
Νάρθηκας
Δεκαοχτώ χρόνια μετά μετά την ιστόρηση του κυρίως ναού, στα 1566, σύμφωνα με τις επίσημες επιγραφικές μαρτυρίες, τοιχογράφησαν το νάρθηκα (λιτή) του καθολικού, με έξοδα του επισκόπου Βελλάς Ιωαννίνων Αντωνίου Αψαρά, οι αυτάδελφοι Θηβαίοι αγιογράφοι, ο Γεώργιος ιερέας και σακελλάριος Θηβών και ο Φράγκος. Οι δύο αυτοί αδελφοί ζωγράφοι, όπως αποδεικνύουν οι κτιτορικές επιγραφές εκκλησιών στα χωριά της Ηπείρου Κράψη και Κληματιά ή Βελτσίτσα, έφεραν το επώνυμο Κονταρής.
Στην κορυφή του τρούλλου του νάρθηκα κυριαρχεί η παράσταση του Παντοκράτορα. Στον ανατολικό τοίχο η πολυπρόσωπη σύνθεση της Δευτέρας Παρουσίας με όλες τις χαρακτηριστικές σκηνές της αδέκαστης εκείνης Κρίσης. Στο δυτικό τοίχο η εντυπωσιακή αλληγορική παράσταση του όσιου ασκητή Σισώη, ο οποίος θρηνεί πάνω από τον ανοικτό τάφο με το γυμνό σκελετό του ένδοξου στρατηλάτη και κοσμοκατακτητή Μεγάλου Αλεξάνδρου συμβολίζει τη φιλοσοφία της ματαιότητας των εγκοσμίων και την αδυσώπητη και αναπόφευκτη μοίρα του θανάτου για κάθε άνθρωπο ανεξαίρετα.
Στο ανατολικό τμήμα του νότιου τοίχου εικονίζονται πάνω από τον τάφο τους οι όσιοι κτίτορες Νεκτάριος και Θεοφάνης, κρατώντας από κοινού ομοίωμα του ναού· τα αυστηρά ασκητικά χαρακτηριστικά και η υπερκόσμια γαλήνη τονίζονται ιδιαίτερα στις εξαϋλωμένες μορφές τους. Στους ανατολικούς πεσσούς, αριστερά η Παναγία η Μεσίτρια και Προστάτις των Χριστιανών και δεξιά ο Χριστός. Όλες οι λοιπές επιφάνειες των τοίχων είναι κατάγραφες με σκηνές μαρτυρίων, ολόσωμους αγίους, όσιους ασκητές κ.ά.